Google Chrome多设备同步操作优化方法包括：
1. 使用Chrome的“同步”功能：在设置中开启“同步”选项，这样所有更改都会自动保存到云端。
2. 使用同步插件：安装一些第三方的同步插件，如Syncthing、OneDrive等，可以帮助你更好地管理和同步文件。
3. 使用云存储服务：将重要文件上传到Google Drive或其他云存储服务，以便在不同设备间同步。
4. 定期备份重要文件：使用外部硬盘或USB驱动器定期备份重要文件，以防数据丢失。
5. 使用密码保护：为你的同步文件夹设置密码，以防止未经授权的用户访问。
6. 使用两步验证：启用两步验证，这样可以增加账户的安全性。
7. 定期清理缓存和历史记录：这有助于减少不必要的数据占用，提高同步速度。
8. 使用VPN：如果需要跨网络同步，可以考虑使用VPN来加密连接，提高安全性。
9. 定期检查同步状态：定期检查同步文件夹的状态，确保所有文件都已正确同步。
10. 使用离线模式：在没有网络的情况下，可以使用离线模式进行文件的读写操作。